Στα αρχαία χρόνια, το Φάληρο ήταν το επίνειο της Αθήνας, όταν ακόμα δεν είχε διαμορφωθεί το λιμάνι του Πειραιά. Γεωγραφικά, ο δήμος κάλυπτε την περιοχή από το σημερινό Δέλτα Φαλήρου μέχρι και την μαρίνα Φλοίσβου, κατά προσέγγιση.
Ιδρυτής του Φαλήρου αναφέρεται ο τοπικός ήρωας Φάληρος, εγγονός του βασιλιά της Αθήνας Ερεχθέα. Ο Φάληρος ήταν ένας από τους Αργοναύτες, που με αρχηγό τον Ιάσονα έκαναν (το 1226-1225 π.Χ.) την περίφημη Αργοναυτική Εκστρατεία και θεμελίωσε στη Νότια Ιταλία μια αποικία, που την ονόμασε Φάληρον.